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大连化物所单原子催化研究取得新进展

2018-12-29 03:45

原标题:大连化物所单原子催化研究取得新进展

近日,中国科学院大连化学物理研究所航天催化与新材料研究室研究员乔波涛、中科院院士张涛研究团队在单原子催化研究方面取得新进展,发现单原子催化剂在醇选择性氧化反应中具有远超纳米催化剂的活性和选择性,首次提出并证明单原子催化剂界面最大化的特性是催化剂具有这种优异表现的重要原因。该研究工作发表于《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed.)上并得到审稿人的高度评价。

2011年,张涛团队与清华大学教授李隽以及美国亚利桑那大学教授刘景月合作,在国际上首次报道了单原子催化剂的制备与性能,并在此基础上提出了“单原子催化”的概念,现已成为催化领域的新前沿。相比于负载纳米催化剂,单原子催化剂具有许多独特的优势,例如活性位结构均一、金属原子利用效率可实现最大化、具有独特的高活性、可以沟通均相与多相等,这些优势均已在前期研究中得到证实。此外,单原子催化剂在最大化金属利用效率的同时,实际上也最大化了金属在载体的界面。因此在某些金属-载体界面协同催化的反应中,单原子催化剂具有潜在的优势,但迄今未得到证明。

以氧气为氧化剂,高选择性地催化氧化醇制醛是具有高原子经济性的绿色合成路径,具有重要的基础研究意义和实际应用价值。近日,中科院院士、大连化物所研究员包信和与中bet36365体育在线投科院院士、清华大学教授李亚栋团队合作研究表明金属-氧化物界面是该反应的活性中心。单原子催化剂可以最大化金属-载体界面,因此有望在该反应中展现优异性能。基于此,该团队深入研究了氧化铈负载Au、Pt单原子和纳米催化剂对于苯甲醇选择氧化的性能。研究表明单原子催化剂不仅具有高的催化效率,而且具有更高选择性,此外还具有较好的底物适用性和反应稳定性。详细机理研究揭示了界面处的晶格氧具有更高的反应活性和选择性。单原子催化剂的界面最大化特性,最大比例地活化了载体二氧化铈中的晶格氧参与氧化,是单原子催化剂比普通纳米催化剂具有更高选择性和活性的重要原因。该研究为高效醇氧化催化剂的开发提供了新思路,也为其它金属-载体界面协同催化的催化剂设计提供启示。

上述研究工作得到国家自然科学基金、中科院战略性先导科技专项和国家重点研发计划“纳米科技”重点专项等的资助。

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